朱筠与当时一大批著名学者过从甚密，使章学诚藉以结识了许多学界名流，开阔了眼界。其中戴震的言论对他影响最大，特别是在如何治学、通过什么途径成学的方面。
戴震是乾隆年间第一流学者，经学考据的大师，在哲学上也有创见，又是一位杰出的思想家。戴氏的治学理念是：“所以明道者词也，所以成词者字也。由字以通其词，由词以通其道，必有渐”。这就是说，必须通过训释字句以解经，才能进而明道，即得出理论上的认识。
这时的章学诚在学术上已有了独到之见。乾隆二十八年，他有两封答复甄松年的书信，表明了他在编修方志上的一些看法。
其主要观点：一是志乃史体，所以“体裁宜得史法”，方志的编写应仿照纪传体史书，并提出“艺文”部分不能滥入诗文，诗文应另编文选作为志书的辅佐等建议。二是方志应当“可为国史取材”，所以必须“详赡明备、整齐划一”。为此，他提出地方上“平日当立一志乘科房”，以保存有关资料。三是编写方志应有所“创特”，“非苟然为者”，使之不仅为一邑之书，而“实为天下之书”。这些见解，是章学诚博览群书，大量参阅古今方志，并加以认真分析思考而形成的。
章学诚确立了方志是一方全史的认识，具有很重要的学术意义，这使他在此后的修志活动中能够密切结合史学研究，为建立自己的方志学及史学理论开拓了广阔前景。
接下来，章学诚于乾隆二十九年参与的编纂；还提出关于修志的具体意见，题为。可以看出，他在编修方志的领域里已经有了较高的学术造诣。
乾隆三十二年秋，章学诚曾一度打算“屏摄一切，发愤为决科计”，但迫于生计，还是接受了修撰的委任。但章学诚从进入志局起，便感到处处受牵制，难以施展自己的才干。尤其令他气愤的是，志局监领嫉贤妒能，倚仗自己手中的权力，颠倒是非，排挤和打击真才实学之士。为了生活，章学诚忍了一段时间，但终于愤然离开。
乾隆三十三年，章学诚父亲卒于应城，全家十七八口皆来北京，他只得写信请求老师朱筠帮助寻求编书之职，信中有言“此直生死之关，夫子大人，当有以援之”。其境遇窘迫的程度可以想见。
乾隆三十七年起，章学诚开始撰写，20余年从不中断。还应聘纂修过和州、永清县、亳州、常德府和荆州府等地方志，参与的修订。
乾隆三十八年，他应和州知州刘长城之聘，主持编修，根据和州旧志提供的资料，广泛搜求文献，用一年多时间撰成四十二篇，并辑为八卷。这次编修方志的活动，对于奠定章学诚的学术基础作用很大。
在修志期间他的一封书信中，曾经言道“检点前后，识力颇进”，“思敛精神为校雠之学，上探班、刘，溯源官礼，下该，甄别名实，品藻流别，为一书”。
据章学诚后来回忆，他二十三、四岁时就产生了史书“于儒林、文苑之外，更当立史官传”的设想，但仅在序例中才将这一设想阐发为考述史学源流的主张。他认为，史官传的内容应当“申明家学”，“以书为主，不复以一人首尾名篇”，即不仅记述史家生平事迹，尤其应记述其史著的取材、编写、传布及后人攻习的情况。对于一代之史而有多家著述者，要“条别诸家体裁，论次群书得失，萃合一篇之中”。这种主张包含了倡导记述史学史、研究史学史的思想萌芽，是十分可贵的创见。
乾隆四十二年，章学诚曾短期充任定州定武书院主讲。五月应永清知县、挚友周震荣之聘编修，至乾隆四十四年七月成书。其体例与最明显的区别就是立吏、户、礼、兵、刑、工六书。
这“六书”皆为汇编档案簿籍而成，便于保存历史资料，但却不能成为具有特见的、精炼的著述，正如后来他自己所说的：“永清全志颇恨芜杂”。这促使章学诚继续对解决方志学术性与资料性的矛盾进行探索。此年，章学诚还著成四卷，这是与相并称的重要著作。
编修期间，章学诚在科举考场时来运转。乾隆四十二年秋，应顺天府乡试中举，次年中进士。但他“自认迂疏”，不具备做官的素质，始终未敢入仕。
这样一来，成书之后，他仍然过着漂泊客游的生活，几年内穷愁潦倒、十分困苦。
乾隆四十六年赴河南谋事不成，归途遇盗，行李及所存著述被抢劫一空。后来借朋友录存的别本重抄，但终不能复其全貌，其中佚失第四卷，尤为可惜。出于生计，章学诚先后在肥乡清漳书院、永平县敬胜书院、保定莲池书院主讲。
在清漳书院，他向学生提出关于学习志向的策问：“举业将以应科目也，假使诸生亦已登进士第，无所事举业矣，遂将束书而不观耶？抑将尚有不能自已者耶？”他指出：“学亦不当专为举业。”表明章学诚自己虽然很热衷于科举功名，但仍将学术研究作为矢志不移的抱负。
在敬胜书院主讲期间，全家迁至永平，此后其家口常随其谋业地点的变更而流徙不定。
乾隆四十八年，章学诚客寓北京，身患重病。幸亏同乡邵晋涵将他接至家中，延医治疗，得以不死。
邵晋涵也是一位著名学者，自十几年前与章学诚相识后，两人意气相投，这次病中，“常与论学，每至深夜”。两人皆有意重修，章学诚明确提出要将“以班马之业而明程朱之道”作为立言宗旨。此年，他的著述中一个值得注意的特点，就是较为深入地从哲理上探讨学术源流和治学风格问题，写出了等重要论著。
乾隆五十二年冬，章学诚谒见河南巡抚毕沅，受到厚遇。次年初，由章学诚主持开局编辑。
编辑此书是章学诚的一大学术宿愿，目的是全面整理、总结历代史籍。但此举规模宏大，非一人所能胜任。此时依傍毕沅，人力、物力皆为充备，著名学者如洪亮吉、孙星衍、武亿等人均被邀请参与。除主持编辑外，章学诚还被安置于归德府文正书院主讲，他用余暇重新修订了一书。经过这次精心更定，章学诚的目录学思想在此书中得到了更加充分的表达。
由于毕沅赴任湖广总督，章学诚随即失去文正书院讲席，携家离开河南。从乾隆五十三年下半年到次年上半年，他辗转于安徽亳州、太平、安庆之间，虽一时困厄，但学术上进展很大。乾隆五十四年四月十一日至五月初八，近一个月之内著文二十余篇，从哲理上探索学术史、治学宗旨、治学途径和学风问题，将自己的主张予以理论性的论证和阐发，其中等篇，皆为中的精粹。
乾隆五十四年秋，章学诚应知州裴振的邀请编修，次年二月撰成。他自己对十分满意，认为“近日撰，颇有新得……义例之精，则又中之最上乘也”。从此，他确立了方志立“三书”的体例，即“志、掌故、文征各成一书，相互辅佐，志的部分体现作者的别出心裁，掌故收编一方典章，文征汇集一方文献”，从而解决了方志学术性与资料性的矛盾。这样，章学诚的方志学理论已趋于成熟。
修成的当年，章学诚离亳州赴武昌，依附毕沅继续编辑，并参与了毕沅的编纂。从乾隆五十五年至乾隆五十七年，等接踵而成，标志着章学诚已形成自己的史学理论体系。
章学诚还乡时已经五十七岁，离乡四十余年，历尽艰辛。家中没有什么资产，只是“藏书甚富”而已。
但他并未从此居家过安定生活，不久又出游扬州、安庆、桐城等地，其中一个重要的目的就是想寻取支持以便完成。
这部巨著在湖北武昌借助毕沅之力，已完成十之八九，因毕沅遭贬谪而中断。嘉庆三年，他在杭州靠谢启昆支持重新修订，编成三百二十五卷，但此书终于未能流传，仅有草创时的和成书时的二文以及留存至今。
嘉庆五年，章学诚因眼病失明，仍坚持著述，直至病逝。